En cuanto a las obras escultóricas, la pieza más valiosa de la biblioteca es sin duda la estatua del cardenal Casanate, situada en la Sala Monumental y realizada en 1708 a partir de un único bloque de mármol de Carrara por el escultor francés Pierre Le Gros el Joven (París, 1666; Roma, 1719). Fue encargado por los padres dominicos de Minerva y destinado al vestíbulo primitivo de la biblioteca situada sobre la sacristía de la iglesia. Como prueba de su emplazamiento original, un dibujo de Le Gros, conservado en el archivo histórico casanatense (Ms. Cas. 421), sitúa la escultura en un nicho coronado por dos putti alados que sostienen el sombrero y el escudo de los cardenales.
La gran estatua representa a Casanate con ropajes cardenalicios sobrios, pero con grandes y elaborados encajes; la figura, esbelta y elegante, tiene una expresión serena que insinúa una leve sonrisa. La misma expresión facial se repite en el brazo del cardenal sobre un pedestal de madera, realizado en terracota de color bronce con detalles dorados.
Además de las esculturas dedicadas al fundador, 14 bustos de escayola ocupan su lugar en el instituto: hombres ilustres (Homero, Cicerón, Lorenzo Valla, Ludovico Antonio Muratori, Pomponio Leto, Marsilio Ficino, Giuseppe Baini, Carlo Cargiolli, Antonio Coppi, Giovanni Antonio Riccy, Artur Wolynski, Henryk Józef Piotr Levittoux, Ruggiero Bonghi), y un retrato femenino. Por último, sobre la entrada de la Dirección se encuentra el busto de mármol de Audiffredi, bajo cuya dirección el Casanatense alcanzó su apogeo. Algunos de los bustos son obras de escultores como Mauro Benini, Giovanni Biggi, Augusto Simonetti, Gaetano Ronca, y Teodor Rygier; otros fueron realizados por artistas anónimos.
Las obras que representan a personalidades ilustres se completan con dos medallones de escayola que representan a Ignazio Giorgi, director de 1893 a 1923, y a Luigi De Gregori, director de 1925 a 1936; este último fue realizado por el escultor Carlo Fontana. El gran medallón de madera dorada situado en la Sala Monumental con la efigie de Santo Tomás de Aquino con una Biblia en la mano y sostenido por dos ángeles; el de escayola que representa a Giuseppe Verdi de perfil a la izquierda; y la máscara funeraria de escayola dentro de un tondo cóncavo del poeta polaco Adam Mickiewicz, colocada entre bajorrelieves de los escudos de Polonia (a la izquierda), y Lituania (a la derecha).
Destaca un mueble, fechable en el siglo XVIII, con cuatro pequeños cajones a derecha e izquierda, cada uno forrado con dos cuadraditos de paesita. En el centro hay otro cajón con solapa, también de paesita, insertado en un motivo arquitectónico que recuerda la fachada de un templo clásico: un pequeño frontón con dos pilastras laterales de mármol verde rematadas por capiteles compuestos. Los cajones contienen restos de colecciones de conchas.
Por último, en cuanto a los objetos, cabe mencionar la estatuilla de escayola teñida en bronce del siglo XIX que representa a una matrona romana sentada, con una larga túnica densamente drapeada y el pelo recogido en un elaborado peinado; un molde de escayola de una losa coronada por una pequeña esfinge, retratada agachada y de perfil a la izquierda.