Per quanto concerne le opere scultoree, il pezzo più pregevole presente in biblioteca è senza dubbio la statua del cardinale Casanate, collocata nel Salone Monumentale e realizzata nel 1708 in un unico blocco di marmo di Carrara dallo scultore francese Pierre Le Gros il giovane (Parigi, 1666; Roma, 1719). Fu commissionata dai Padri Domenicani della Minerva e destinata al primitivo vestibolo della biblioteca soprastante la sacrestia della chiesa. Dell’originaria collocazione ne è testimonianza un disegno del Le Gros, conservato nell’archivio storico casanatense (Ms. Cas. 421), in cui la scultura è collocata in una nicchia sormontata da due putti alati che sorreggono il cappello e lo stemma cardinalizi.
La grande statua raffigura il Casanate in abito cardinalizio dal sobrio panneggio, ma con grande ed elaborato merletto; la figura, slanciata ed elegante, ha un’espressione serena che accenna un leggero sorriso. La stessa espressione del volto è ripresa anche nell’erma del cardinale su piedistallo ligneo, realizzata in terracotta tinta in color bronzo con particolari dorati.
Oltre alle sculture dedicate al fondatore, prendono posto nell’istituto 14 busti in gesso: uomini illustri (Omero, Cicerone, Lorenzo Valla, Ludovico Antonio Muratori, Pomponio Leto, Marsilio Ficino, Giuseppe Baini, Carlo Cargiolli, Antonio Coppi, Giovanni Antonio Riccy, Artur Wolynski, Henryk Józef Piotr Levittoux, Ruggiero Bonghi), e un ritratto muliebre. Infine, posto sopra l’ingresso della direzione, il busto in marmo dell’Audiffredi, sotto la cui guida la Casanatense raggiunse il suo massimo splendore. Alcuni dei busti sono opere di scultori come Mauro Benini, Giovanni Biggi, Augusto Simonetti, Gaetano Ronca, e Teodor Rygier; altri sono stati realizzati da artisti anonimi.
Vanno a completare le opere raffiguranti personaggi illustri: due medaglioni in gesso che ritraggono Ignazio Giorgi, direttore dal 1893 al 1923, e Luigi De Gregori, direttore dal 1925 al 1936; quest’ultimo eseguito dallo scultore Carlo Fontana. Il grande medaglione in legno dorato sito nel Salone Monumentale con effigie di San Tommaso d’Aquino con una Bibbia in mano e sorretto da due angeli; quello in gesso riproducente Giuseppe Verdi di profilo verso sinistra; e la maschera funebre in gesso entro un tondo concavo del poeta polacco Adam Mickiewicz, posta tra i bassorilievi degli stemmi della Polonia (sulla sinistra), e della Lituania (sulla destra).
È opportuno menzionare uno stipo, databile al XVIII secolo, con quattro piccoli cassetti a destra e a sinistra, ognuno rivestito da due quadratini di paesite; al centro un altro cassetto con sportellino, anche questo in paesite, inserito in un motivo architettonico richiamante la facciata di un tempio classico: un piccolo frontone con due lesene laterali in marmo verde sormontate da capitelli compositi. Nei cassetti sono contenuti resti di collezioni di conchiglie.
Infine, per quanto riguarda l’oggettistica, ricordiamo la statuetta in gesso tinta in bronzo del XIX secolo, raffigurante una matrona romana seduta con lunga veste dal fitto panneggio e capelli raccolti in una elaborata acconciatura; un calco in gesso di lastra sormontata da una piccola sfinge, ritratta accovacciata e di profilo verso sinistra.